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In den späten 50er-Jahren folgten erste Fernsehrollen, seine erste nennenswerte Kinorolle erhielt Landau 1959 in Alfred Hitchcocks Thriller «Der unsichtbare Dritte». In den 60er-Jahren folgten Parts in den Epen «Cleopatra» und «Die größte Geschichte aller Zeiten» sowie dem berühmten Western «Vierzig Wagen westwärts». Ab 1966 verkörperte er die Rolle des Rollin Hand in der Agentenserie «Kobra, übernehmen Sie», für die er einen Golden Globe erhielt.
Ende der Achtziger folgte ein weiterer Golden Globe – dieses Mal für eine Nebenrolle in Francis Ford Coppolas Drama «Tucker». Für die Rolle der Schauspiellegende Bela Lugosi in Tim Burtons «Ed Wood» gewann Landau einen dritten Golden Globe sowie einen Academy Award. 2015 startete mit dem ungewöhnlichen Altersdrama «Remember» seine vorletzte Kinorolle, die Dramödie «The Last Poker Game» aus diesem Jahr sollte seine Abschiedsrolle werden.